Sviluppo di un modello trasferibile a grana grossa per l'ossido di grafene

Abstract

L'ossido di grafene (GO) è un nanomateriale versatile, il cui elevato rapporto superficie-volume, la dispersibilità in acqua e la chimica superficiale regolabile ne fanno un candidato promettente per la nanotecnologia e la scienza dei materiali. La sua resistenza meccanica deriva dallo scheletro grafitico, mentre l'eterogeneità strutturale e la versatilità chimica derivano dai gruppi funzionali contenenti ossigeno presenti sui bordi e sul piano basale. Le simulazioni di dinamica molecolare atomistica descrivono in dettaglio la chimica superficiale del GO, ma il loro costo computazionale limita l'esplorazione sistematica di ambienti complessi, come i nanocompositi polimerici, in cui il GO fornisce rinforzo meccanico, o i sistemi biologici, in cui può agire da vettore per il rilascio di farmaci.

Per colmare questa lacuna, la presente tesi sviluppa un modello a grana grossa (CG) del GO. I modelli CG rappresentano gruppi di atomi come singole particelle, riducendo i gradi di libertà e accelerando la dinamica, così da raggiungere scale di lunghezza e di tempo rilevanti per gli esperimenti. Per catturare la variabilità strutturale del GO, il modello è parametrizzato su proprietà meccaniche globali anziché solo a geometrie locali. In particolare, i parametri CG sono calibrati per riprodurre l'andamento qualitativo del modulo di Young del GO al variare del rapporto ossigeno/carbonio. Il modello mira inoltre a descrivere la deformazione fuori piano, cogliendo la curvatura e l'increspatura che distinguono i fogli ossidati dal grafene puro. La compatibilità con il campo di forze Martini garantisce una descrizione affidabile delle interazioni con i diversi composti presenti nelle applicazioni pratiche.

Nel complesso, questo approccio offre una piattaforma trasferibile per lo studio e la progettazione razionale di materiali a base di GO.

Graphene oxide (GO) is a versatile nanomaterial whose high surface-to-volume ratio, aqueous dispersibility, and tunable surface chemistry make it a strong candidate for nanotechnology and materials science. Its mechanical strength stems from its graphitic backbone, while its structural heterogeneity and chemical tunability arise from oxygen-containing functional groups at its edges and basal plane. Atomistic molecular dynamics simulations can describe GO surface chemistry in detail, but their computational cost limits systematic exploration of GO in complex environments, such as polymer nanocomposites, where GO provides mechanical reinforcement, or biological systems, where it may act as a drug delivery agent.

To bridge this gap, this thesis develops a coarse-grained (CG) model of GO. CG models represent groups of atoms as single particles, reducing the degrees of freedom and accelerating the dynamics, thus reaching experimentally relevant length and time scales. To capture the structural variability of GO, the model is parametrized by targeting global mechanical properties rather than local geometries alone. Specifically, the CG parameters are calibrated to reproduce the qualitative trend of GO Young's modulus across oxygen-to-carbon ratios. The model also targets out-of-plane deformation, capturing the curvature and crumpling that distinguish oxidized sheets from pristine graphene. Compatibility with the Martini force field ensures a reliable description of interactions with the diverse compounds found in practical applications.

Overall, this framework provides a transferable platform for the investigation and rational design of GO-based materials.