Valutazione dell'attività di CeNi5 come catalizzatore per la produzione di H2

Abstract

Attualmente, la produzione principale di energia a livello globale è ancora fornita per la maggior parte dall'impiego di fonti energetiche di origine fossile, come il carbone, il petrolio e il gas naturale. Il loro utilizzo comporta la produzione di anidride carbonica, che oggi è la principale causa del fenomeno globale dell'effetto serra. È diventato quindi una priorità trovare nuovi mezzi energetici per ridurre al minimo i danni ambientali. Una di queste potrebbe essere l'idrogeno rinnovabile, prodotto con processi a basso impatto ambientale. Il seguente elaborato di tesi si propone di studiare la produzione di idrogeno tramite reazioni di pirolisi del metano e di dry reforming impiegando l’intermetallico CeNi5 come catalizzatore valutando l’effetto del tempo di contatto e della possibilità di essere impiegato per più cicli di reazione. Il catalizzatore CeNi5 non ha mostrato alcuna attività nella reazione di pirolisi del metano con entrambi i carichi di catalizzatore. Invece, si è rivelato un catalizzatore promettente per la reazione di dry reforming, anche per più cicli di reazione. L'utilizzo di un carico maggiore di catalizzatore ha portato a un incremento delle prestazioni catalitiche in termini di conversione di metano e anidride carbonica e di resa in CO, in particolare nel range di temperatura 823- 973 K. La massima resa di monossido di carbonio è stata ottenuta alla temperatura massima testata (1073 K) con entrambi i carichi di catalizzatore. Inoltre, con entrambi i carichi di catalizzatore, le prestazioni catalitiche ottenute nel secondo ciclo di dry reforming sono risultate maggiori o costanti rispetto a quelle del primo ciclo, confermando la possibilità di impiegare l'intermetallico CeNi5 per più cicli di reazione. Al termine del doppio ciclo di dry reforming, l'intermetallico si è completamente decomposto in nichel e ceria, con la presenza di carbonio grafitico.

At present, the main global energy production is still largely provided by the use of fossil energy sources such as coal, oil, and natural gas. Their utilization leads to the emission of carbon dioxide, which is currently the primary cause of the global greenhouse effect. It has therefore become a priority to identify new energy carriers in order to minimize environmental damage. One of these could be renewable hydrogen, produced through low–environmental-impact processes.

This thesis aims to investigate hydrogen production via methane pyrolysis and dry reforming reactions using the intermetallic compound CeNi₅ as a catalyst, evaluating the effect of contact time and its potential for use over multiple reaction cycles.

The CeNi₅ catalyst showed no activity in the methane pyrolysis reaction for either catalyst loading. Conversely, it proved to be a promising catalyst for the dry reforming reaction, even over multiple reaction cycles. The use of a higher catalyst loading led to improved catalytic performance in terms of methane and carbon dioxide conversion and carbon monoxide yield, particularly in the temperature range of 823–973 K. The maximum carbon monoxide yield was achieved at the highest temperature tested (1073 K) for both catalyst loadings. Furthermore, for both catalyst loadings, the catalytic performance observed during the second dry reforming cycle was equal to or higher than that of the first cycle, confirming the feasibility of using the CeNi₅ intermetallic compound over multiple reaction cycles. At the end of the double dry reforming cycle, the intermetallic compound was completely decomposed into nickel and ceria, with the presence of graphitic carbon.